1975'te aktör Jon Voight ve Marcheline Bertrand'ın (1950-2007) çocuğu olarak Los Angeles'ta doğdu. 1973 doğumlu kardeşi James Haven da oyunculuk ve yapımcılık yaptı.

İlk kez 1982'de babasının oynadığı Lookin' to Get Out (1982) filminde görülen Jolie'nin oyunculuk kariyeri düşük bütçeli bir film olan Cyborg 2 (1993) ile başladı. İlk başrolünü Hackers (1995) filmi ile aldı. Önemli övgüler alan biyogrofik filmler olan George Wallace (1997) ve Gia'da (1998) başrolde oynadı ve Girl, Interrupted'daki (1999) performansı ile En İyi Yardımcı Kadın Oyuncu dalında Akademi Ödülü aldı. Lara Croft: Tomb Raider (2001) filmi ile büyük başarı sağlayarak dünyaca ünlü tanınmış bir oyuncu haline geldi. Sonrasında ise Hollywood'un en çok tanınan ve en çok kazanan oyuncularından oldu. Şimdiye kadarki en büyük ticari kazancını aksiyon-komedi türünde olan Mr. & Mrs. Smith (2005) ve animasyon türündeki Kung Fu Panda (2008) ile sağladı.

2010'lu yıllardan itibaren daha çok kamera arkasına yöneldi. 2011'de ilk yönetmenlik deneyimini In the Land of Blood and Honey filmiyle yaşadı. 2014'te 2. yönetmenlik deneyimini Boyun Eğmez (Unbroken) filmiyle gördü. Filmde Louis Zamperini'nin ilham verici yaşam öyküsünü anlattı. 2015 yapımı By the Sea filminde o zamanki eşi Brad Pitt'le başrolü paylaştı, aynı zamanda filmi yönetti.. 2017'de Kamboçyalı Loung Ung'un öyküsünü anlattığı First They Killed My Father filmini de yöneten Jolie, bu filmle yönetmen olarak da yeteneğini kanıtlamış oldu.

Jonny Lee Miller ve Billy Bob Thornton ile 2 evlilik yapıp boşanan Jolie, 2004'ten 2016'ya dek Brad Pitt ile birlikte yaşadı. Tüm dünyada basınının büyük ilgisini çeken 'Brangelina'nın taraflarından olan Jolie, Maddox, Pax ve Zahara olmak üzere üç evlatlık; Shiloh, Knox ve Vivienne olmak üzere üç biyolojik, toplam 6 çocuğa sahip oldu. 2014'te resmen evlenen ikili, 2016'da yollarını ayırma kararı aldı.